Исследование систем возбуждения эксимерных лазеров на основе LC-контура

СОДЕРЖАНИЕ ВВЕДЕНИЕ 1. Исследование систем возбуждения эксимерных лазеров на основе LC-контура 1.1. Компьютерное моделирование систем возбуждения эксимерных лазеров на основе LC-контура
1.2. Экспериментальное исследование систем возбуждения на основе LC-контура 2. Процессы прилипания электронов в разряд 2.1. Автораспадные состояния двухатомных молекул 3. Динамика предыонизации. Заключение Список использованных источников Введение В настоящее время эксимерные лазеры являются лучшими источниками когерентного излучения в ультрафиолетовой области спектра. Хотя класс эксимерных лазеров весьма широк, наиболее перспективной является группа импульсных газоразрядных лазеров высокого давления на галогенидах инертных газов, излучающих на длинах волн, расположенных в ультрафиолетовой (УФ) области спектра, в частности электроразрядный эксимерный ХеСl лазер (длина волны генерации 308 нм). Данный класс лазеров отличают сравнительная простота конструкции, возможность достижения высоких энергий генерации и пиковой мощности, малой угловой расходимости и возможности получения узкой спектральной полосы генерации. Для многих практических применений эксимерных лазеров важнейшее значение имеют такие характеристики как энергия, мощность, длительность и форма импульса генерации, расходимость и однородность пространственного распределения энергии. Они зависят от целого ряда факторов, однако определяющую роль играет система возбуждения активной среды, обеспечивающая однородность энерговклада и формирование его квазистационарной стадии. Поэтому на сегодняшний день не вызывает сомнений актуальность проблемы повышения эффективности электроразрядных эксимерных лазеров, улучшение их энергетических и временных характеристик. Существенную помощь в решении данной задачи может оказать моделирование процесса возбуждения эксимерных электроразрядных лазеров, а также схем их накачки, сочетающее в себе теоретические расчеты и экспериментальные данные. Развитие вычислительной техники и создание новых расчетных программ позволило успешно моделировать процесс возбуждения активной среды, появилась возможность теоретически, без проведения дорогостоящего эксперимента исследовать зависимости вложенной в активную среду энергии от широкого набора параметров цепи возбуждения, выявлять оптимальные режимы возбуждения и набор параметров цепи возбуждения, по заданным выходным характеристикам генерации. Для повышения энергетических характеристик эксимерных лазеров необходимо уменьшение потерь энергии в процессе его возбуждения. Для этого, в первую очередь, необходимо уменьшить потери при коммутации высокого напряжения. Одним из вариантов решения этой задачи является использование многоканальной коммутации или использование параллельного включения коммутаторов при их наносекундной синхронизации. Системы возбуждения электроразрядных эксимерных лазеров, использующие сосредоточенные емкости, можно классифицировать на выполненные по типу LC-контура или LC-инвертора. В равной мере оба типа систем возбуждения используются не только в лабораторных лазерах, но и в серийно выпускаемых за рубежом. Вместе с тем они имеют и существенные отличия. Системы возбуждения на основе LC-контура позволяют получать энергии генерации ³1 Дж, а при импульсной зарядке накопительной емкости до 20 Дж [1], формировать длинные импульсы генерации, успешно управлять их формой и длительностью [2], иметь высокую генерационную эффективность [3]. Однако такие требования к LC-контуру как минимальная индуктивность, использование специальных конденсаторов и низкоимпедансных коммутаторов ограничивает их применение, особенно когда необходимы высокие мощности генерации (>50 МВт) и большая частота повторения импульсов. В таких случаях чаще всего используются системы возбуждения на основе LC-инвертора. Во-первых, у них снижены требования к коммутатору и индуктивности в его цепи [4] и во-вторых, они позволяют вдвое увеличить напряжение, прикладываемое к лазерным электродам. Ниже в разделах 1.1-1.2 приведены результаты исследования выходных генерационных характеристик XeCl-лазера с возбуждением LC-контуром при изменении его параметров в широком диапазоне [5-13]. Эти исследования позволяют определить оптимальные параметры системы возбуждения для достижения максимальной энергии, мощности и КПД генерации, получения гладкого временного профиля импульса, а также сформулировать критерии, по которым можно целенаправленно управлять характеристиками генерации эксимерных лазеров. Целью настоящего этапа являлось экспериментальное и теоретическое установление оптимальных условий возбуждения электроразрядных эксимерных лазеров. 1. Исследование систем возбуждения эксимерных лазеров на основе LC-контура 1.1. Компьютерное моделирование систем возбуждения эксимерных лазеров на основе LC-контура Как система возбуждения лазера, LC-контур содержит накопительную емкость С1 и последовательно включенную с ней через индуктивность L1 обострительную емкость C0 (см. рис.1,а). Так как С1 перезаряжается на С0 через коммутатор, который обладает активным сопротивлением, сравнимым с сопротивлением плазмы в межэлектродном промежутке, то на нем теряется значительная часть энергии, запасенной в С1. Следовательно, одним из путей увеличения эффективности и выходной энергии генерации является уменьшение потерь на коммутаторе. Возможны следующие характерные режимы работы LC-контура. 1. При малых величинах обострительной емкости С0 её основная функция состоит в формировании объемного разряда. Она заряжается от накопительной емкости С1 до напряжения порядка двойного зарядного, а затем быстро разряжается на межэлектродный промежуток. При столь высоком перенапряжении (>5 кВ/(см атм.) и крутом фронте импульса возбуждения формируется однородный объемный разряд. Сама обострительная емкость С0 разряжается на стадии пробоя, когда сопротивление разрядной плазмы достаточно высоко. Основной энерговклад в разряд в этом случае осуществляется от накопительной емкости С1. 2. При увеличением обострительной емкости С0 (при одновременном увеличении L1) ее роль изменяется. Наряду с формированием разряда она осуществляет и энерговклад в разряд. Причем его мощность сравнима с мощностью энерговклада от С1. 3. Если величина обострительной емкости С0 становится одного порядка с накопительной С1, то возможен режим работы с полной перезарядкой. В LC-контур а б а – электрическая схема; б – расчетная схема; С1, С0 – накопительная и обострительная емкости; L1 и L0 – контурные индуктивности; Сe - межэлектродная емкость; R(t) –сопротивление междуэлектродного промежутка; LS – собственная индуктивность разряда; I1, I2, Ir– токи через соответствующие элементы; U1 – напряжение на емкости C1; U0– напряжение на емкости C0; Ue – разность потенциалов на емкости Ce; U – напряжение на лазерных электродах; Rk – сопротивление разрядников.
Рис.1 этом случае вся энергия запасенная в С1 переходит в обостритель С0, причем именно в таком режиме обеспечивается как правило максимальный К.П.Д. лазера [14]. Нами была создана компьютерная программа расчета холостого и рабочего режимов работы системы возбуждения на основе LC-контура. По расчетной схеме на рис.1,б была составлена следующая система уравнений:
(1) гдеI1, I2, Ir– токи через соответствующие элементы (рис.1,б); U1 – напряжение на емкости C1; U0– напряжение на емкости C0; Ue – разность потенциалов на емкости Ce; U – напряжение на лазерных электродах; Rk – сопротивление разрядников. В расчетной схеме (рис.1,б) введена межэлектродная емкость Ce, сопротивление разряда R(t) и собственная индуктивность разряда LS. Эти три величины моделируют импеданс разряда. Напряженность электрического поля в разряде имеет две составляющие. (2) Первое слагаемое в (2) является напряженностью электростатического поля, обусловленного зарядами. Второе слагаемое вызвано переменным магнитым полем. В квазистационарном прибижении вектор потенциал определяется токами протекающими в системе, поэтому второе слагамое зависит от скорости изменения токов и можно записать (3) Зависимость сопротивления разряда от времени задавалась в следующем виде (4) Такая зависимость сопротивления разряда от времени получается в случае, если плотность электронов n удовлетворяет следующему уравнению. (5) Где – эффективная частота ионизации; β – коэффициент рекомбинации. Решение уравнения (5) при начальном условии n(0)=np(начальная концентрация электронов, то есть созданная предыонизацией) имеет следующий вид (6) где - стационарная концентрация электронов, достигаемая за достаточно большой промежуток времени. Эффективная частота ионизации зависит от ионизационного коэффициента α и дрейфовой скорости электронов Vd следующим образом. (7) Представим ионизационный коэффициент a в форме Таунсенда. (8) Дрейфовую скорость электронов в следующем виде. (9) Тогда на основании выражений (7-8) имеем (10) Где Р – давление газа. То есть, в общем случае (при μРconst) частота ионизации зависит от давления газа Р и отношения Е/P. Поэтому, при получении решения уравнения (5) в форме (6), подразумевалось, что величины Р и Е/P постоянны. Удельное сопротивление плазмы ρ равно (11) На основании (6 и 11) имеем (12) где - начальное удельное сопротивление (соответствует концентрации электронов np ; - стационарное удельное спротивление (соответствует концентрации электронов ). Тогда в выражении (4) ; (13) (14) где l расстояние между электродами; S площадь, занимаемая разрядом на электроде. Таким образом выражение (4) строго выполняется только при постоянном Е/P. Однако, оно успешно применятся для аппроксимации разрядного сопротивления. Это связано с тем, что сопротивлении разрядной плазмы очень быстро ~ 20 нс выходит на некоторый практически постоянный уровень. На этом уровне скорость ионизационные процессы практически равна нулю (первый член в правой части уравнения (5) обращается в ноль) и происходит медленная рекомбинация плазмы по уравнению (15) Решение этого уравнения при начальном условии n(0)=n0 имеет вид (16) На основании (11-16) сопротивление разрядного промежутка меняется медленно по закону (17) Этим изменением мы пренебрегаем.При расчетах величина R1 бралась в пределах 2-10 кОм; R0 ~ 0.1 Ом; a ~ (1100)x107, Rk ~ (0,11) Ом в зависимости от числа используемых разрядников. При этом обеспечивалось наилучшее совпадение экспериментальных и расчетных осциллограмм. На рис.2-6 представлены расчетные осциллограммы напряжения U(t) на межэлектродном промежутке и мощности P(t) энерговклада в разряд, полученные в результате численного решения системы уравнений (1) при помощи стандартных программ MathCard 7. Расчетные осциллограммы (рис.2-7) будут проанализированы детально при обсуждении экспериментальных данных, полученных при тех же параметрах системы возбуждения. На рис.6 показана зависимость мощности энерговклада от времени при двух разных значениях сопротивления коммутатора Rk Уменьшение сопротивления Rk в целом спосоствует росту мощности энерговклада. На рис.7 предаставлены осциллограммы импульсов напряжения(U) и разности потенциалов (Ue) на разрядном промежутке. Они получены при разных L0 и LS, но L0+LS=const. При этом импульс напряжения на разряде не меняется, а импульс разность потенциалов меняется. На практике, при использовании делителя напряжения мы Расчетные осциллограммы
а - L1=11 нГн; б – L1=23 нГн; С1=75 нФ; С0=3,6 нФ; U0=40 кВ; Rk=0,3 Ом; L0=5 нГн; LS=1 нГн Рис.2

Расчетные осциллограммы
а - L1=11 нГн; б – L1=23 нГн; С1=75 нФ; С0=15 нФ; U0=40 кВ; Rk=0,3 Ом; L0=5 нГн; LS=1 нГн Рис.3
Расчетные осциллограммы а - L1=11 нГн; б – L1=23 нГн; С1=75 нФ; С0=37 нФ; U0=40 кВ; Rk=0,3 Ом; L0=5 нГн; LS=1 нГн Рис.4
Расчетные осциллограммы а - L1=11 нГн; б – L1=23 нГн; С1=75 нФ; С0=70 нФ; U0=40 кВ; Rk=0,3 Ом; L0=5 нГн; LS=1 нГн Рис.5 Расчетные осциллограммы а - Rk=0,9 Ом; б - Rk=0,6 Ом; С1=75 нФ; С0=70 нФ; U0=40 кВ; L1=23 нГн; L0=5 нГн; LS=1 нГн Рис.6 Расчетные осциллограммы а - L0=5 нГн; LS=1 нГн; б – L0=3 нГн; LS=3 нГн; С1=75 нФ; С0=70 нФ; L1=11 нГн; U0=40 кВ; Rk=0,3 Ом Рис.7 измеряем импульс разности потенцилов на разряде. Поэтому расчетные осцилограмы сравнивались с экспериментальными и определялись значения параметров схемы замещения разрядного промежутка (рис.1,а). 1.2. Экспериментальное исследование систем возбуждения на основе LC-контура Исследования проводились на эксимерном электроразрядном лазере, излучатель и система предыонизации активной среды которого выполнены аналогично описанным в [14] и представлены на рис.8. Излучатель представлял собой диэлектрическую разрядную камеру, внутри которой располагались профилированный цельнометаллический анод (А), сетчатый катод (К) и электрод предыонизации (ЭП). Предыонизация активной среды в межэлектродном промежутке (МП) осуществлялась излучением разряда из-под сетчатого катода при подаче импульса высокого напряжения на электрод предыонизации. Такое расположение системы предыонизации позволило максимально приблизить источник ионизирующего излучения к зоне основного разряда и достичь однородного распределения начальных электронов в МП. Основной разрядный объем составлял 115х3,5х2 см3 (ширина разряда 2 см). На торцах разрядной камеры располагался резонатор лазера, который был образован плоским зеркалом с Al-покрытием и плоскопараллельной кварцевой пластиной. Возбуждение поперечного разряда осуществлялось системой возбуждения, выполненной по типу LC-контура (рис.1, рис.8). Разряд предыонизации возбуждался от отдельного LC-контура включающего Спр – накопительную емкость, Lпр – индуктивность в контуре предыонизации, РУ1 – коммутатор. Это позволяло регулировать задержку между предыонизацией и основным разрядом с помощью системы запуска разрядников РУ1 и РУ. Спр заряжалась от источника постоянного высокого напряжения через резисторы R3 и R4 до напряжения Uo. На рис.8 представлено сечение электрода емкостной предыонизации. Диэлектрик на электроде предыонизации представлял собой шестислойное лавсановое покрытие общей толщиной 0.3 мм. Отличительной особенностью предыонизации Схема возбуждения электроразрядного эксимерного лазера Рис.8 являлось то, что емкостной разряд зажигался на большой площади ~(100х3) см2. Этим компенсировалась меньшая по сравнению с сильноточной искрой эффективность образования ионизирующего излучения. Минимальный радиус кривизны поверхностей электрода составлял 5 мм. Рабочая поверхность электрода предыонизации находилась на расстоянии 3 мм от поверхности основного сетчатого электрода, причем это расстояние в ходе экспериментов могло изменяться от 1 до 6 мм. Разряд, обеспечивающий предыонизацию основного разрядного промежутка, возникал между сетчатым катодом (К) и поверхностью диэлектрика электрода предыонизации. Подача импульса напряжения на электрод предыонизации осуществлялась по четырем вводам, равномерно расположенным вдоль электрода предыонизации согласно электрической схеме, представленной на рис.8. Исследования проводились на смеси НСl:Хе:Ne–1:15:3040, при общем давлении 4 атм. и зарядном напряжении до 40 кВ. Состав рабочей смеси и ее давление были выбраны после предварительной оптимизации. На рис.9 представлена зависимость энергии от величины обострительной емкости, полученная при L1=11 нГн и L1=23 нГн Проанализируем расчетные осциллограмм (рис.2-5) соответствующие таким же параметрам системы возбуждения. Наибольшая величина энергии генерации ~ 0,7 Дж (L1=11 нГн) была достигнута при С0=3,6 нФ. Анализ расчетной осциллограммы (рис.2,а) показывает, что при указанных параметрах схемы возбуждения реализуется режим работы с автоматическим предымпульсом. Сначала на межэлектродном промежутке формируется высоковольтный импульс. При этом происходит формирование разряда. Затем при пониженном напряжении ~ 5 кВ происходит основной энерговклад в разряд. Наибольшая величина энергии генерации ~ 0,6 Дж (L1=23 нГн) была достигнута при С0=3,6 нФ и С0=70 нФ. При С0=3,6 нФ также формируется предыимпульс (рис.2,б) причем с мощным энерговкладом. При
Зависимость энергии генерации от величины обострительной емкости 1 - L1=11 нГн; 2– L1=23 нГн; С1=75 нФ; U0=40 кВ; Rk=0,3 Ом; L0=5 нГн; LS=1 нГн Рис.9
С0=70 нФ (рис.5,б) сравнительно высокая энергия достигается за счет предымпульса и самой высокой мощности энерговклада по отношению к остальным рассмотренным случаям. Таким образом, наибольшая энгергия генерации достигается при реализации режима работы LC-контура с автоматическим предымпульсом. 1.3. Результаты и обсуждение Проанализируем полученные результаты. Существующие способы предыонизации активной среды эксимерных лазеров позволяют получать начальную концентрацию электронов до 1010см-3, при их плотности в момент начала генерации ~1015-1016см-3 [14]. Это значит, в разряде существует стадия его формирования, в течение которой концентрация электронов возрастает на несколько порядков. В течение этой стадии, преимущественно за счет прямой ионизации, в условиях высокой напряженности электрического поля в межэлектродном промежутке, происходит экспоненциальный рост концентрации электронов. При этом, как показано в [15], время поддержания высокой напряженности электрического поля должно быть ограничено 10-20 наносекундами. Его затягивание приводит к “взрывному” росту концентрации электронов за счет ступенчатой ионизации и быстрому контрагированию разряда. По этой причине у большинства эксимерных лазеров длительность фазы объемного однородного разряда, а, следовательно, и импульса генерации составляет 30-60 нс. Для того, чтобы продлить существование однородного объемного разряда необходимо разделить его возбуждение на две стадии: стадию формирования и стадию энерговклада в разряд, на которой необходимо принять меры, препятствующие развитию ступенчатой ионизации и росту концентрации электронов. Это можно сделать, как показано в [16,17], путем значительного уменьшения напряженности электрического поля на стадии энерговклада. В работе [18] формирование разряда осуществлялось с помощью высоковольтного предымпульса, а энерговклад в него производился от низкоомной формирующей линии с пониженным напряжением. Была достигнута энергия генерации 4,2 Дж при КПД~4,2%. При малых величинах обострительной емкости С0 (см. рис.2) основная её функция состоит в формировании объемного разряда. За время ~40 нс, она заряжается от накопительной емкости С1 до напряжения порядка двойного зарядного, а затем разряжается на межэлектродный промежуток за время ~30 нс. При столь высоком перенапряжении (>70 кВ /3,5 см·4 атм.) и крутом фронте импульса возбуждения формируется однородный объемный разряд. Сама обострительная емкость С0 разряжается на стадии пробоя, когда сопротивление разрядной плазмы достаточно высоко. Основной энерговклад в разряд в этом случае осуществляется от накопительной емкости С1. На осциллограммах напряжения на разряде и мощности энерговклада (рис.2,а) видна незначительная колебательная структура, обусловленная наличием С0, однако на импульсе генерации она не сказывается, так как эти колебания малы. Уменьшение С0 до нескольких нанофарад позволило разделить во времени формирование разряда и его возбуждение. Этот эффект достигнут благодаря тому, что разрядка С0 осуществляется при напряжении в ~2 раза большем, чем напряжение на С1 и длится ~30 нс, а разрядка С1 фактически начинается после того, как С0 разрядилась. Уменьшение L1 до 11 нГн позволило осуществить возбуждение активной среды непосредственно от накопительной емкости С1 импульсом длительностью ~100 нс. С увеличением обострительной емкости С0 ее роль изменяется. Наряду с формированием разряда она осуществляет и энерговклад в разряд, мощность которого сравнима с мощностью энерговклада от С1. Кроме того, так как волновое сопротивление контура L0С0 превышает активное сопротивление плазмы в межэлектродном промежутке, то разряд С0 имеет колебательный характер. Так как L0С0 Таким образом, в результате проведенных исследований показано, что уменьшение обострительной емкости С0 до значений (~0,05) С1, при одновременном уменьшении индуктивности L1 в цепи зарядки С0 от С1 до минимально возможной величины, позволяет сформировать для возбуждения активной среды лазера сдвоенный импульс: короткий высоковольтный (~2U0) для формирования разряда и длинный (~6 кВ) для энерговклада в него. На стадии энерговклада Е/P ~ 0,6/(см тор), при таких условиях фактически не происходит размножения электронов, а только компенсируются их потери в процессах прилипания и рекомбинации. При получении расчетных осциллограмм нами делалось допущение, что пробой разрядного промежутка начинается в тот момент, когда напряжение на разрядном промежутке (обострительной емкости) достигает максимального значения. Для того, чтобы определить как влияет выбор начала момента пробоя разрядного промежутка (то есть пробойного напряжения) на расчетные осциллограммы был сделан соответствующий расчет, результаты которого представлены на рис12. Из представленных зависимостей видно, что изменение пробойного напряжения с 68 кВ (рис.1.а) до 45 кВ (рис.12,в) приводит к существенному изменению вида расчетных осциллограмм. Поэтому для уточнения нашей модели расчета LC-контура необходимо задаваться пробойным напряжением конкретного разрядного промежутка для определенного состава газовой смеси. Расчетные осциллограммы С1=75 нФ; С0=3,6 нФ; U0=40 кВ; Rk=0,3 Ом; L1=11 нГн; L0=5 нГн; LS=1 нГн; U0(t)-напряжение на С0; I(t)-ток через разряд; U(t) напряжение на разряде; Φ(t)-разность потенциалов на разряде. Рис. 10 Расчетные осциллограммы С1=75 нФ; С0=15 нФ; U0=40 кВ; Rk=0,3 Ом; L1=11 нГн; L0=5 нГн; LS=1 нГн; U0(t)-напряжение на С0; I(t)-ток через разряд; U(t) напряжение на разряде; Φ(t)-разность потенциалов на разряде. Рис.11 Расчетные осциллограммы
Пробойное напряжение:а- 68 кВ; б- 60 кВ; в- 45 кВ С1=75 нФ; С0=3,6 нФ; U0=40 кВ; Rk=0,3 Ом; L1=11 нГн; L0=5 нГн; LS=1 нГн; Рис.12 2. Процессы прилипания электронов в разряде Процессы прилипания электрона к атомным системам - молекулам, кластерам, поверхностям - носят резонансный характер и протекают через образование автораспадных состояний полной системы. В связи с резонансной природой такие процессы характеризуются большими сечениями или константами скоростей и поэтому представляют интерес для различных плазменных систем. Они используются в системах электрической защиты, где небольшие примеси электроотрицательных молекул предотвращают электрический пробой. Процесс прилипания электрона используется в эксимерных лазерах для быстрой генерации атомов фтора и хлора из различных галогенсодержащих молекул.
Общая концепция процесса прилипания электрона связывает его с образованием автораспадного состояния отрицательного иона в результате захвата электрона молекулой. Последующая эволюция этого автораспадного состояния может привести к разным процессам, включающим как диссоциацию данной системы с образованием отрицательного иона, так и распад этого состояния, сопровождающийся освобождением электрона и возбуждением атомной системы. Тем самым прилипание электрона связано с другими резонансными процессами упругого и неупругого рассеяния электрона молекулой, причем эти процессы протекают через образование автораспадного состояния - связанного состояния электрона и молекулы, уровень которого расположен в непрерывном спектре. Процессы прилипания электронов к атомным системам были рассмотрены в книгах [19-21] и обзорах [22-29]. В последних обзорах дан анализ экспериментальных методов исследования прилипания электронов к газовым молекулам [27, 28], а также к кластерам и пленкам [27]. Кроме того, представлены результаты этих измерений [27]. В последнем по времени обзоре [29] выполнен анализ процессов прилипания электрона к различным атомным системам на основе экспериментальных данных и рассмотрены свойства автораспадных состояний соответствующих атомных систем, которые следуют из экспериментальных исследований соответствующих процессов. Основу обзора [29] составляют теоретические концепции процесса, в рамках которых анализируются результаты экспериментов. Мы остановимся кратко на некоторых данных [29] по прилипанию электронов к галогеносодержащим молекулам. 2.1. Автораспадные состояния двухатомных молекул. Процесс прилипания электрона к молекуле протекает через захват электрона на автораспадный терм отрицательного иона. В этом случае электронные термы молекулы и отрицательного иона пересекаются вблизи равновесной конфигурации ядер в молекуле. Возможные варианты такого пересечения представлены на рис.13, где R - координата ядер, ответственная за процесс. Атомы галогенов имеют наибольшее сродство к электрону среди атомов, так что процессы прилипания электронов к молекулам, содержащим атомы галогенов, наиболее эффективны. Наряду с этим такие процессы характеризуются низкими порогами и поэтому представляют интерес для приложений. Начнем анализ с процесса e + HCl → (HCl-)** → H + Cl- (18) lкоторый был исследован экспериментально. Статистическая обработка полученных данных дала [29] для порога процесса (18) 0,65 ± 0,04 эВ, и максимум сечения соответствующий энергии электрона 0,78 ± 0,08 эВ. Энергия сродства атома хлора к электрону составляет 3,62 эВ и энергия диссоциации молекулы НС1 равна 4,31 эВ, что соответствует порогу данного процесса для невозбужденной молекулы 0,69 эВ согласно приведенным выше данным. Энергия возбуждения 0,69 эВ отвечает расстоянию между ядрами 1,6 А для молекулы НС1. Эта величина может быть использована в качестве оценки для расстояния Rc пересечения термов, ответственных за процесс (18). По рис.13,а можно проследить поведение электронных термов для процесса (18), причем при больших расстояниях между ядрами автораспадные термы соответствуют системам Н + С1- и Н- + С1. В первом случае терм характеризуется симметрией 2Σ+, во втором случае имеется два терма симметрии 2Σ- и 2П. Очевидно, только электронные термы 2Σ существенны для этого процесса, поскольку основное состояние молекулы Σ, и только эти автораспадные состояния образуются при захвате s-электрона. В результате взаимодействия автораспадных термов 2Σ в верхнем из них имеет место сильное отталкивание, тогда как в нижнем происходит слабое отталкивание или притяжение при расстояниях, отвечающих захвату электрона. Далее, колебательная энергия молекулы НС1 равна 0,37 эВ, поэтому только два возбужденных колебательных состояния могут эффективно участвовать в процессе прилипания электрона (18) и разные сечения захвата отвечают молекулам в разных колебательных состояниях. Это делает сложной зависимость сечения прилипания электрона от его энергии. Температурная зависимость сечения прилипания электрона к молекулам НС1 и DC1 при высоких температурах [29] подтверждает этот вывод. Дополнительная информация о поведении электронных термов автораспадных состояний (НС1-)** следует из анализа колебательного возбуждения молекулы НС1 электронным ударом [29]. Сечение этого процесса имеет острый максимум вблизи порога процесса (18), который по порядку величины равен 10-15 см2, и второй широкий максимум наблюдается при энергии электрона около 2,5 эВ. Положения нижних электронных термов молекул и ионов а ) б) Положение термов молекулы HCl и иона HCl- – а. Положение термов молекулы Cl2 и иона Cl-2 – б. Рис.13 Такой характер колебательного возбуждения молекулы подтверждает существование двух автораспадных термов (НС1-)** [29], которые имеют симметрию 2Σ. Константа скорости для детально противоположного процесса по отношению к (18) Н- + С1 → е + НС1 (19) равна 9,6∙10-10 см3/с при комнатной температуре [29]. По порядку величины это совпадает с константой скорости поляризационного захвата отрицательного иона водорода атомом хлора, которая равна 2∙10-9 см3 с-1. Согласно [29] этот процесс ведет главным образом к заселению колебательного состояния v = 2 образуемой молекулы НС1. Из сравнения интенсивностей излучательных переходов между колебательно возбужденными молекулами видно, что отношение парциальных констант скоростей процессов с образованием молекулы НС1 в колебательных состояниях v = 2 и v = 1 составляет 5:3. Таким образом, из разных данных следует, что пересечение электронных термов для основного электронного состояния молекулы НС1 и нижнего автораспадного состояния (НС1-)** происходит вблизи точки поворота для второго колебательного состояния молекулы НС1, что влияет на характер процесса (18). Процесс прилипания электронов к двухатомным молекулам галогенов типа X2 е + Х2 → (Х-2)** → Х- + Х (20) энергетически выгоден при нулевой температуре. Но возможность этого процесса зависит от положения автораспадных термов. На рис.13,б приведены нижние электронные термы автораспадных состояний для Сl-2 вместе с электронным термом основного состояния С12. Основное состояние отрицательного молекулярного иона Сl-2 при больших расстояниях между ядрами отвечает состоянию С1(2Р) + C1-(1S), так что имеется четыре нижних электронных терма отрицательного молекулярного иона Сl-2 с симметрией 2Σ+u, 2Пg, 2Пu, 2Σ+g, перечисленные в порядке возрастания их энергии. Электронный терм 2Σ+u отвечает стабильному состоянию отрицательного молекулярного иона. Можно связать положения этих термов с положениями резонансов в сечении прилипания электрона к молекуле галогена, как это сделано в табл. 1.
Табл.1. Положения резонансов (Эв) для термов автораспадных состояний Терм F2 Cl2
Br2 I2 2Σ+u 0.09 - - - 2Пg 4 0.03 0.07 0.05 2Пu 7 2.5 1.4 0.9 2Σ+g 10 5.5 3.7 2.5 Как видно, за исключением молекулы фтора, основной терм молекулярного иона не пересекается с термом основного состояния молекулы согласно [29].Из данных представленных в табл.3 следует, что сечение захвата электрона молекулами Сl2, Вг2 и I2 должно быть меньше, чем в случае молекулы F2. Это противоречит некоторым экспериментам, так что поведение термов в соответствии с данными табл. 8 требует дополнительной проверки. В табл.2 содержатся энергетические параметры и константа скорости процессов (18) и (19) при тепловых столкновениях Табл.2. Константа скорости прилипания электрона kat к молекулам галогенов в области температур 300 – 350 Молекула Энергия сродства молекулы к электрону (Эв) Энергия сродства атома галогенида к электрону (Эв) kat, 10-10 см3/с HCl(ν=0) - 3.62 1-6 HCl(ν=1) - 3.62 30-60 HCl(ν=2) - 3.62 300-800 F2 3 3.4 30-70 Сl2 2.4 3.62 2-37 Вг2 2.5 3.36 0.008-1.3 I2 2.5 3.06 1.4-92 Отметим большой разброс данных. Сечение прилипания электрона к молекуле хлора как функция энергии электрона представлено на рис.14,а. Наблюдаемый резонанс при малых энергиях электрона свидетельствует о пересечении терма автораспадного состояния Сl-2 (2Σ+u) и молекулярного терма, что противоречит данным табл.1. Зависимость от энергии для константы скорости прилипания электрона к молекуле фтора приведена на рис.14,б). В заключении отметим, что концепция прилипания электронов к молекулам через образование автораспадных состояний существует несколько десятилетий и является основой для понимания этих процессов. Экспериментальные исследования привели к более глубокому представлению об этих процессах и позволили проанализировать процессы прилипания электрона не только к газовым молекулам, но и к другим атомным системам, включающим комплексы, кластеры и пленки. Поэтому современные знания о процессах прилипания электрона могут быть полезны для анализа различных явлений на границе плазмы и поверхности, а также на поверхности частицы, находящейся в плазме. Прилипание электронов к двухатомным молекулам а) б) Сечение диссоциативного прилипания электрона к молекуле хлора – а). Константа скорости диссоциативного прилипания электрона к молекуле фтора по данным разных работ – б). Рис.14 3. Динамика предыонизации. Прилипание электрона к молекулам, носит чрезвычайно сложный характер и протекает, как упоминалось выше через образование автораспадных состояний полной системы. В связи с резонансной природой такие процессы характеризуются большими сечениями или константами скоростей и поэтому представляют интерес для различных плазменных систем. Процесс прилипания электрона используется в эксимерных лазерах и эксилампах для быстрого получения атомов фтора и хлора из различных галогенсодержащих молекул. Сечение прилипания электронов к молекуле HCl зависит от ее колебательного состояния (см. Табл.2). Процесс возбуждения молекулы HCl в активной среде в (к основным электродам не приложено напряжение и действует только стационарный источник предыонизации) описывается следующей системой кинетических уравнений: (21) где k0a, k1a, k2a – скоростные коэффициенты диссоциативного прилипания прилипания электрона к молекуле в разных колебательных состояниях, соответственно ν=0, ν=1, ν=2. Cкоростные коэффициенты возбуждения электронами колебательных уровней молекулы и основного состояния обозначены как k01, k02. Производительность источника прдыонизации считается постоянной и равной I. Ne, No, N1, N2 концетрации электронов и HCl. Скорость рекомбинации – γ. Допускалось, что средняя энергия электронов постоянна и скоростные коэффициенты брались из работы [29-31]. Для упрощения во внимание принимались только наиболее интенсивные каналы возбуждения колебательных состояний молекулы HCl. Эффективная частота прилипания η при этом зависит от времени и равна: η(t)= (22) Система уравнений (21) решалась численно с помощью стандартных программ MathCad. При этом использовались величина концентрации HCl типичная для эксимерных лазеров. На рис.15-17 представлены зависимости от времени концентраций электронов и молекул HCl в разных колебательных состояниях. Температура газа считалась равной Т=300 К и поэтому начальные концентрации молекулы HCl в возбужденных колебательных состояниях брались равными:
Кинетика предыонизации a) б)
Парциальное давление HCl: 1торр(а); 2 торр(б). Производительность источника предыонизации I=3.6∙1014 (см∙с)-1. Рис.15 Кинетика предыонизации а) б) Парциальное давление HCl: 4торр(а); 8 торр(б). Производительность источника предыонизации I=3.6∙1014 (см∙с)-1. Рис.16 Кинетика предыонизации а) б) Парциальное давление HCl: 1торр. Производительность источника предыонизации I=14.4∙1014 (см3∙с)-1. Рис.17 ; (23) Величина колебательного кванта для молекулы HCl составляет 0.37 эВ. N0 определялось начальной концентрацией HCl. Результаты численных расчетов показывают, что концентрация электронов примерно через 100 нс выходит на стационарный уровень (I/η), причем частота прилипания определяется только концентрацией молекул HCl в основном колебательном состоянии. Для получения концентрации электронов предыонизации ~ 108 см-3 необходимо обеспесчить производительность источника предыонизации ~ 14.4∙1014 (см3∙с)-1 при концентрации молекул HCl ~ 3.3∙1016 см-3. На рис.18 представлены зависимость концентрации электронов достигаемой за 100 нс от парциального давления HCl и производительности источника предыонизации. Кинетика предыонизации Зависимость частоты прилипания и концентрации электронов предыонизации от парциального давления HCl (a). Производительность источника предыонизации I=3.6∙1014 (см∙с)-1. Зависимость концентрации электронов предыонизации от производительности источника предыонизации (б); Iо=3.6∙1014 (см∙с)-1. Рис.18 Заключение Разобраны особенности моделирования импеданса разряда различными схемами замещения и вопрос о зависимости активного сопротивления разряда от времени. Исследовано влияние собственной индуктивности разряда на напряжение на разрядном промежутке. Разработана методика расчета систем возбуждения ХеСl лазера, выполненных по типу LC-контура, позволяющая рассчитывать форму импульса напряжения на лазерных электродах и энерговклад в активную среду в зависимости от параметров цепи возбуждения. На практике обычно измеряют напряжение на обострительной емкости, а не на разрядном промежутке. Наша методика позволяет по экспериментальным осциллограммам напряжения на обострительной емкости и разрядного тока достаточно точно расчетным путем получать импульс напряжения на лазерных электродах. Это дает возможность определить реальное Е/P в зависимости от времени на разряде и его среднего значения. Показано, что для уточнения нашей модели расчета LC-контура необходимо задаваться пробойным напряжением конкретного разрядного промежутка для определенного состава газовой смеси. Теоретические расчеты по кинетике плазмохимических реакций выполняются как правило при постоянном Е/P. Сейчас получено довольно много данных по эффективности образования XeCl* молекул в различных диапазонах Е/P. Поэтому, зная среднее значение Е/P, можно оценивать генерационные характеристики и эффективность работы лазера. Обычно работу системы возбуждения оценивают только по мощности энерговклада в активную среду. Но при одинаковой мощности энерговклада, эффективность системы возбуждения целиком определяется тем, насколько оптимальна величина Е/P для образования XeCl* молекул. Поэтому, при определении мощности энерговклада мы учитывали при каком Е/P основная часть энергии вкладывалась в разряд Изучено влияние параметров контуров возбуждения на энергетические характеристики эксимерных лазеров. Для систем возбуждения ХеСl лазера, выполненных по типу LC-контура, теоретически и экспериментально исследована зависимость разрядного напряжения и энергии генерации от величины обострительной емкости при всех режимах его работы. Показано, что для уменьшения потерь энергии в системе возбуждения необходимо применять многоканальную коммутацию. Наибольшая энергия генерации для LC-контура достигается в том случае, если параметры системы возбуждения таковы, что позволяют сформировать для возбуждения активной среды лазера сдвоенный импульс: короткий высоковольтный (~2U0) для формирования разряда и длинный (~ 10 кВ) для энерговклада в него. Полученные результаты нашли применение для конструирования систем возбуждения технологических электроразрядных эксимерных лазеров. Созданные эксимерные лазеры использованы для изучения воздействия УФ-излучения на полимерные материалы. Список использованных источников 1. High-power XeCl discharge laser with a large active volume / T.Hasama, K.Miyazaki, K.Yamada e.a. // J.Appl. Phys. – 1987. – Vol.61, №.9. – P.4691–4693. 2. Верховский В.С., Мельченко С.В., Тарасенко В.Ф. Генерация на молекулах XeCl при возбуждении быстрым разрядом // Квант. электрон. – 1981. – Т.8, №2. – С.417–419. 3. Боровков В.В., Воронин В.В., Воронов С.Л. и др. Высокоэффективные газовые лазеры на основе трехэлектродной схемы формирования двойного разряда // Квант. электрон. – 1996. – Т.23, №1. – С.41–42. 4. Баранов В.Ю., Борисов В.М., Христофоров О.Б. Эксимерный электроразрядный лазер с плазменными электродами // Квант. электрон. – 1981. – Т.8, №1. – С.165–167. 5. Ануфрик С.С., Зноско К.Ф., Курганский А.Д. Низкоимпендансный генератор высоковольтных импульсов. // ПТЭ. – 1990. – №3. – С.99–101. 6. С.С.Ануфрик, А.П.Володенков, К.Ф.Зноско, А.Д.Курганский. Влияние параметров LC-инвертора на энергию генерации ХеС1-лазера. // Межвуз. сб. “Лазерная и оптико–электронная техника. – Минск: Университетское, 1992. – С.91–96. 7. С.С. Ануфрик, А.П. Володенков, К.Ф. Зноско, А.Д. Курганский. Влияние параметров LC-инвертора на выходноую энергию XeCl-лазера. // Лазерная физика и спектроскопия: Труды конференции под ред. А.А. Афанасьева.–Минск: Институт физики НАНБ, 1997.–т.1,–С.200-203. 8. Ануфрик С.С., Зноско К.Ф., Курганский А.Д. Оптимизация двухконтурной схемы возбуждения ХеС1-лазера. // Межвуз. сб. “Лазерная и оптико–электронная техника. – Минск: Университетское, 1989. – С.87–91. 9. Anufrik S.S., Znosko K.F., Kurgansky A.D. XeCl-laser with LC-circuit excitation research // Abstracts III-rd Symposium on Laser Technology. Szcecin-Swinoujscie, 24–27 September 1990. – P.47–48. 10. Anufrik S.S., Znosko K.F., Kurgansky A.D. XeCl-laser with LC-circuit excitation research // SPIE. – 1991. – Vol.1391. – P.87–92.
11. Ануфрик С.С., Зноско К.Ф., Курганский А.Д. Влияние параметров контура возбуждения на длительность и форму импульса генерации ХеС1-лазера. // Межвуз. сб. “Лазерная и оптико-электронная техника. – Минск: Университетское, 1992. – С.86–90. 12. Ануфрик С.С., Зноско К.Ф., Володенков А.П., Исследование энергети­ческих и временных характеристик генерации XeCl-лазера // Программа и тезисы докладов XIV Литовско-Белорусского семинара.– Прейла: Литва.–1999.–с.16.
13. С.С.Ануфрик, К.Ф.Зноско, А.Д. Курганский. Влияние параметров LC-контура на энергию генерации XeCl-лазера.// Квантовая электроника. –1989- Т.16, №11.-с.2228-2231. 14. Елецкий А.В. Эксимерные лазеры // УФН. – 1978. – Т.125. – Вып.2. – С.279–314. 15. Ю.И.Бычков, С.В.Мельченко, Г.А.Месяц и др. Квазистационарный режим возбуждения электроразрядных лазеров. // Квант.электрон. – 1982. – Т.9, №12. – С.2423–2431. 16. Hogar D.C., Kearsley A.J., Webb C.E. Resistive stabilisation of a discharge-excitrd XeCl-laser // J.Phys.D: Appl.Phys. – 1980. – Vol.13, №2. – P.225–228. 17. В.М.Багинский, П.М.Головинский, В.А.Данилычев и др. Динамика развития разряда и предельные характеристики лазеров на смеси Не-Хе-НС1 // Квант. электрон. – 1986. – Т.13, №4. – С.751–758. 18. Osborne M.R. and Hutchinson M.H.R. Long pulse operation and premature termination of a high-power disharge pumped XeCl laser // J.Appl.Phys. – 1986. – Vol.59, №3. – P.711–715. 19.Massey H S W Negative Ions (Cambridge, New York: Cambridge Univ. Press, 1976) 20.Smirnov В М Negative Ions (New York, London: McGraw Hill, 1982) 21.Illenberger E, Momigny J Gaseous Molecular Ions: An Introduction to Elementary Processes Induced by lonization (Darmstadt: Stein-kopfVerlag, 1992) 22.Schulz G J Rev. Mod. Phys. 45 423 (1973) 23.Caledonia G E Chem. Rev. 75 333 (1975) 24.Елецкий А В, Смирнов Б М УФН 147 459 (1985) 25.Oster Т, Kiihn A, Illenberger E Int. J. Mass Spectrom. Ion Proc. 89 1 (1989)Т. 168, № 7]765 26.Illenberger E Chem. Rev. 92 15 89 (1992) 27.Ingolfsson О, Weik F, Illenberger E Int. J. Mass Spectrom. Ion Proc. 155 1 (1996) 28.Chutjian A, Garscadden A, Wadehra J M PAy,s. Rep. 264393(1996) 29.Смирнов Б М УФН 168 731(1998) 30.В.М.Багинский, П.М.Головинский, В.А.Данилычев и др. Динамика развития разряда и предельные характеристики лазеров на смеси Не-Хе-НС1 // Квант. электрон. – 1986. – Т.13, №4. – С.751–758 31.Christov Ch.G., Chaltakova N.G. Simplified discharge model for excimer lasers.// Bul. J.Phys. – Vol.15–5. – P.497–506(1988).