Комбінаційне і мандельштам-бріллюенівське розсіювання світла

10

Міністерство освіти і науки України

Ужгородський національний університет

Кафедра німецької філології

Реферат

прочитаної німецькою мовою

літератури з фаху (фізика напівпровідників і діелектриків)

на тему:

„КОМБІНАЦІЙНЕ І МАНДЕЛЬШТАМ-БРІЛЛЮЕНІВСЬКЕ РОЗСІЮВАННЯ СВІТЛА”

аспіранта

кафедри фізики напівпровідників,

фізичного факультету

БІЛАНИЧА РОСТИСЛАВА МИХАЙЛОВИЧА

Ужгород - 2009

Зміст

• Вступ 3
• 1. Комбінаційне розсіювання світла 4
• 2. Квантово-механічний розгляд КРС 6
• 3. Мандельштам-бріллюенівське розсіювання світла 9
• Resьmee 13
• Cписок використаних німецькомовних джерел 15
• Cловник термінів 16

Вступ

Метою даного реферату є огляд і аналіз основних німецькомовних джерел на тему комбінаційного і мандельштам-бріллюенівського розсіювання світла.

Розсіюванням світла називається явище, яке полягає в тому, що взаємодія середовища зі світловим пучком приводить до появи електромагнітного випромінювання того ж чи іншого спектрального складу в напрямках, що відрізняються від первинного. Воно обумовлене неоднорідністю середовища і взаємодією світла з частинками речовини, при якій міняються просторовий розподіл інтенсивності, частотний спектр і поляризація світла.

Розсіювання так як і дифракція світла залежить від розмірів неоднорідностей і довжини хвилі. Але дифракція зумовлена інтерференцією вторинних хвиль, які утворюються на неоднорідностях, а розсіювання - додаванням хвиль, які виникають при збудженні вимушених коливань електронів у неоднорідностях під дією світла.

Розрізняють два основних види таких неоднорідностей. Перший - дрібні частинки у прозорій речовині. Такі середовища є мутними. Це дим, тверді частинки в газі, туман (крапельки води в газі), емульсії. Явище розсіювання в мутних середовищах називається явищем Тіндаля. Другий - оптичні неоднорідності, які виникають у чистій речовині через статистичне відхилення молекул від рівномірного розподілу (флуктуації густини). Таке розсіювання називають молекулярним.

По розсіюванню світла вивчають будову молекул твердих і газоподібних тіл, рідин, досліджують пружні і фотопрожні константи середовища, перевіряють якість оптичних волокон і багато іншого [4].

1. Комбінаційне розсіювання світла

У 1918 р. Л.І. Мандельштам передбачив розщеплення лінії релеївського розсіювання внаслідок розсіювання світла на теплових акустичних хвилях. Починаючи з 1926 р., Мандельштам і Ландсберг розгорнули в Московському державному університеті експериментальне вивчення молекулярного розсіювання світла в кристалах, переслідуючи мету знайти тонку структуру в спектрі розсіювання, викликану модуляцією розсіяного світла пружними тепловими хвилями, частоти яких лежать в акустичному діапазоні (продовження досліджень феномена, нині іменованого розсіюванням Мандельштама-Бріллюена). У результаті цих досліджень 21 лютого 1928 р. Ландсберг і Мандельштам знайшли ефект комбінаційного розсіювання світла (вони зареєстрували нові лінії спектра, що виникли в результаті модуляції розсіяного світла коливаннями атомів в оптичному діапазоні частот). Про своє відкриття вони повідомили на колоквіумі від 27 квітня 1928 р. і опублікували відповідні наукові результати в радянському і двох німецьких журналах.

У тому ж 1928 р. індійські вчені Ч.В. Раман і К.С. Крішнан (в Університеті Калькутти, Індія) шукали комптонову компоненту розсіяного сонячного світла в рідинах і парах, припускаючи, що існує оптичний аналог ефекту Компотна. Зненацька для себе вони знайшли явище комбінаційного розсіювання світла. За словами Рамана: „Лінії спектра нового випромінювання вперше спостерігались 28 лютого 1928 року”. Таким чином, комбінаційне розсіювання світла індійські фізики вперше спостерігали на тиждень пізніше, ніж Ландсберг і Мандельштам у МДУ.

Проте, Нобелівська премія по фізиці 1930 року була присвоєна лише Раману „за його роботи з розсіювання світла і за відкриття ефекту, названого по його імені”. З тих пір комбінаційне розсіювання світла в іноземній літературі зветься „ефект Рамана”.

Французькі фізики Рокар, Кабанн і Дор ще в 1925 році у своїх дослідженнях шукали комбінаційне розсіювання світла в газах, але не знайшли його. Їм тоді не удалося зареєструвати світло малої інтенсивності.

Хоча сам Раман не відразу зрозумів, що саме він відкрив, проте він встиг опублікувати свої результати до публікації робіт Мандельштама і Ландсберга. Тому в англомовній літературі розглянутий феномен зветься „ефект Рамана” (Raman effect) чи „раманівське розсіювання” (Raman scatterіng).

У російськомовній науковій літературі, слідом за класиками молекулярного розсіювання світла Ландсбергом, Мандельштамом, Фабелінським і багатьма іншими радянськими вченими, дане явище традиційно називається „комбінаційним розсіюванням світла”. І незважаючи на те, що термін „комбінаційне розсіювання” вживається тільки російськомовними вченими й у російськомовних підручниках, таке положення навряд чи зміниться, оскільки опір несправедливому рішенню нобелівського комітету від 1930 року дотепер дуже великий.

Класичний розгляд комбінаційного розсіювання світла (КРС)

Якщо на середовище падає електромагнітна хвиля c частотою н0 і електричним вектором, то під дією цієї хвилі в системі індукується дипольний момент (1.1), де - тензор поляризуємості системи. Важливим є той факт, що поляризуємість молекули (кристала) періодично міняється в часі з частотами власних коливань молекули (кристала), оскільки поляризуємість у визначений момент часу залежить від відповідного цьому моменту розташування атомів один відносно одного [3]. Таким чином, поляризуємість є функцією координат атомів молекули (кристала), що періодично міняються з частотами власних коливань системи [1, 3]:

(1.2)

де - зміщення атомів від положення рівноваги.

Якщо підставити розклад (1.2) поляризуємості по власних коливаннях системи у вираз (1.1), те легко переконатися в специфічних частотних характеристиках індукованого дипольного моменту системи. Цей індукований дипольний момент варто розглядати як джерело вторинного електромагнітного випромінювання, що формує спектр розсіювання. Перший член (1.2) дає зміну в часі з частотою (релеївське розсіювання), другий - з частотами і , третій - з частотами типу , і т.д. Другому і третьому членам розкладу (1.2) відповідають спектри комбінаційного розсіювання першого і другого порядків. Інтенсивність спектрів другого порядку дуже мала.

2. Квантово-механічний розгляд КРС

Ми розглядаємо випадок нерезонансного розсіювання, коли частота збуджуючого світла попадає в область прозорості середовища. З цієї причини рівень , що відповідає проміжному стану системи, є віртуальним - його введення

відображає факт взаємодії світла із середовищем, інакше не було би розсіювання.

Відзначимо, що енергетичне положення рівня визначається енергією квантів світлового пучка, що збуджує розсіювання. Рівні і є початковим і кінцевим коливальними станами нижнього електронного стану середовища - це рівні енергії квантового осцилятора, що для - ного рівня визначається виразом [3]:

. (1.3)

В залежності від того, який з рівнів - чи вищий, компонента розсіювання є стоксовою чи антистоксовою. Віртуальний рівень не є стаціонарним станом системи, і відповідна йому хвильова функція залежить від часу. Функція може бути побудована як лінійна комбінація хвильових функцій реальних стаціонарних станів системи з коефіцієнтами, що залежать від часу. Внесок конкретного реального рівня в цю лінійну комбінацію залежить від енергетичної відстані між віртуальним рівнем і цим реальним рівнем (якщо рівень збігається з реальним енергетичним рівнем системи, то відбувається поглинання світла). Рівні і завжди є реальними станами нижнього електронного стану, і тому їм відповідають стаціонарні хвильові функції і .

Не будемо приводити досить громіздкі квантово-механічні вирази, що описують ефективність КРС. Покажемо тільки, що вони конструюються як добутки двох матричних елементів, що описують оптичні переходи з початкового стану у проміжний віртуальний і з віртуального стану у кінцевий стан .

Інтенсивність розсіювання росте пропорційно 4-ій степені частоти світла. Це дає співвідношення інтенсивностей між антистоксовою AS - і стоксовою S - компонентами, пропорційне величині (зазвичай ) [1, 10]. Далі ми розглянемо температурну залежність співвідношення інтенсивностей компонент і . Молекула дає внесок у AS - компоненту розсіювання в тому випадку, коли вона знаходиться в збудженому стані [5]. Число молекул, що знаходяться в стані з енергією ,

, (1.4)

де - загальне число молекул у системі, - постійна Больцмана, Т -температура. Якщо основному стану відповідає енергія , а збудженому , то

. (1.5)

У відповідності до співвідношення (3) для початкового і кінцевого коливальних станів з одержимо

. (1.6)

Температурна асимптотика інтенсивності компонентів КРС є наступною. При високій температурі показник експоненти близький до нуля, і інтенсивності AS - і S-компонент стають близькими. При низькій температурі відношення інтенсивностей компонент прямує до нуля: абсолютна інтенсивність AS-компоненти, для якої початковим є збуджений стан молекули, при зниженні температури прямує до нуля, а інтенсивність S-компоненти - до деякого кінцевого значення [6].

З вищевикладеного ясно, що за допомогою спектрів КРС можна вимірювати частоти власних коливань молекул і кристалів. Це відкриває широкі можливості для ідентифікації речовин і дослідження перетворень, що відбуваються в них, під впливом зовнішніх факторів. Приведемо кілька прикладів. Та сама речовина може мати кілька модифікацій, скажемо, вуглець буває у формі графіту, алмаза, аморфної фази. Хімічний чи спектральний аналізи не дають можливості відрізнити ці фази, але спектри КРС для них будуть розрізнятися, оскільки для комбінаційного розсіювання важливий не тільки хімічний склад речовини, але і його структура. C допомогою КРС можна вивчати процеси плавлення кристалів і кристалізації рідин, досліджувати хімічні реакції в розчинах, фіксувати появу на поверхні твердих тіл тонких плівок і характеризувати їхню структуру, і т.д. [6,8]. Зміна температури, тиску й інших зовнішніх факторів приводять до зміни симетрії решітки деяких кристалів (структурні фазові перетворення). Перебудова кристалічних решіток приводить до зміни її коливального спектра, і КРС є хорошим інструментом для аналізу цих перетворень.

3. Мандельштам-бріллюенівське розсіювання світла

Мандельштам-Бріллюенівське розсіювання (МБР) світла - це оптичне розсіювання, яке виникає за рахунок взаємодії оптичних і акустичних хвиль. Вперше цей різновид розсіювання теоретично передбачили Л. Бріллюен і Л.І. Мандельштам. В 1930 році це передбачення було доказано експериментально. При теоретичному дослідженні спектрального розподілу розсіяного світла на статистичних флуктуаціях густини в газах, рідинах і газах виникали дві нових частоти, які розташовані симетрично відносно частоти падаючої хвилі, тобто у розсіяному світлі будуть існувати два сателіти - стоксівський з частотою та антистоксівський з частотою . Такий процес називається Мандельштам-Бріллюенівським розсіюванням.

Мандельштам і Бріллюен показали, що світло, розсіяне на теплових акустичних хвилях, повинно бути зсунутим по частоті відносно падаючого світла на величину , рівну частоті зв звукової хвилі, що відповідає за розсіювання. В дійсності ця величина повинна задовольняти умову Брегга [3]

,(2.1)

де - довжина хвилі світла в середовищі, - довжина хвилі звука, - кут розсіювання. Оскільки світло відбивається від „гратки” оптичних неоднорідностей з періодом , що рухається із швидкістю звуку , воно має допплерівське зміщення

. (2.2)

Тут - частота світла, - швидкість звуку, с - швидкість світла у вакуумі, n - показник заломлення середовища; знаки відповідають двом напрямкам руху звукової хвилі, що задовольняють умову (2.1). З (2.1) і (2.2) слідує, що .

Експериментально МБР вперше спостерігалося Гроссом в кварці і в рідинах 1930 р. Дослідження МБР до появи лазерних джерел світла представляло собою надзвичайно важку задачу. Зсув частоти світла при МБР малий (), що змушувало застосовувати газорозрядні лампи низького тиску з вузькими спектральними лініями, котрі відділялися від решти спектру з допомогою монохроматора. При цьому інтенсивність світла, що збуджувало МБР, була дуже малою. З іншого боку, коефіцієнти розсіювання для МБР порядку 10-5 см-1 в рідинах і 10-8 в твердих тілах. Таким чином, інтенсивність МБР, котра реєструвалася, зазвичай, фотографічно, було мізерною, і це потребувало застосування довгих експозицій і відповідної стабілізації температури і тиску.

Зміна енергії оптичних квантів (одержуваних за допомогою лазерів досить високої інтенсивності), звязана з розсіюванням на фононах, є малою. Однак, цю зміну вдається виміряти, наприклад, за допомогою інтерференційних методів. Тому внесок однофононних процесів у розсіювання світла можна визначити. При довжині хвилі лазерного випромінювання ~ 1 мкм енергія фотона ~ 1еВ, , - стала Планка, - циклічна частота. Відповідно, ? 0.5•105 см-1, - швидкість світла, а це менше розмірів першої зони Бріллюена (~108 см-1). Тому інформацію вдається одержати лише про фонони поблизу точки з . Процес називають мандельштам-бріллюенівським розсіюванням, коли випускається чи поглинається акустичний фонон, і рамановським розсіюванням, коли цей фонон відноситься до оптичної вітки [9].

Необхідно мати на увазі, що хвильові вектори фотонів всередині кристалу відрізняються від своїх значень у вакуумі множником , де - показник заломлення кристалу. Тобто закони збереження виглядають таким чином [2]:

, (2.3)

(2.4)

де - довільний вектор оберненої гратки, - хвильові вектори падаючого і розсіяного фононів.

Знак "+" відноситься до поглинання фонона (антистоксова компонента), знак "-" звязаний з випромінюванням фонона (стоксова компонента). Оскільки і малі по величині в порівнянні з зоною Бріллюена, для хвильових векторів фононів , що лежать у першій зоні Бріллюена, закон збереження квазіімпульсу може бути виконаний за умови . Оскільки енергія фононів не перевищує ? 10-2 еВ, то енергія фотона міняється мало і тому трикутник "" є практично рівнобедреним. Звідси випливає, що абсолютна величина хвильового вектора фонона звязана з кутовою частотою світла і кутом розсіювання співвідношенням [2, 7]

. (2.5)

У випадку мандельштам-бріллюенівського розсіювання в процесі бере участь акустичний фонон із хвильовим вектором поблизу початкової точки в -просторі, а залежність . Тоді співвідношення (2.5) можна переписати у виді залежності швидкості звуку від кута розсіювання і зсуву частот:

, (2.6)

або . (2.7)

Приклади спектрів мандельштам-бріллюенівського і раманівського розсіювання приведені на рис.2.1

Рис.2.1 Спектри мандельштам-бріллюенівського (а) і раманівського розсіювання (б)

Поява лазерів привела до швидкого росту числа робіт по МБР, оскільки лазер є ідеальним джерелом світла для даних досліджень. Дякуючи великій інтенсивності випромінюваного лазера, час реєстрації скоротився із декількох годин до декількох хвилин, а внаслідок надзвичайно вузької ширини лінії його випромінювання точність вимірювання зсуву частот при МБР різко зросла. Стало можливим також вимірювати ширину компонентів Мандельштама-Бріллюена і відповідно затухання гіперзвуку в різних речовинах.

Підвищення точності вимірювання і зменшення часу реєстрації привело до того, що МБР стало зручним методом вимірювання пружних і фотопружних констант середовища. Цей метод також застосовується для дослідження фазових переходів, акустоелектричного ефекту, фононного “вузького горла” при парамагнітній релаксації. При застосуванні багатопрохідного інтерферометра Фабрі-Перо можна отримувати спектри МБР в оптично недосконалих середовищах з інтенсивністю паразитного світла, що перевищує інтенсивність МБР в 105 - 109 раз, і навіть в непрозорих матеріалах.

Resьmee

Die Brillouin-Streuung ist eine Art der optischen Streuung, die auf einer Wechselwirkung optischer Wellen mit akustischen Gitterschwingungen (akustische Phononen) oder magnetischen Spinwellen (Magnon) beruht. Leon Brillouin hat diese Art von Streuung zum ersten Mal theoretisch vorhergesagt. 1930 wurde diese Vorhersage experimentell bestдtigt.

Wenn ein Photon mit einem Festkцrper oder einer Flьssigkeit wechselwirkt, kann es zum Energieьbertrag an akustische oder optische Phononen kommen. Die inelastische Streuung von Photonen an akustischen Phononen bezeichnet man als Brillouin-Streuung. Die inelastische Streuung an optischen Phononen wird Raman-Streuung genannt.

Maximale Streuung in Rьckwдrtsrichtung tritt dann auf, wenn sich die reflektierten Lichtanteile phasenweise ьberlagern, was nur bei exakter Anpassung von Licht - und Schallwelle erfolgt. Die Brillouin-Streuung hat daher einen extrem frequenzselektiven Effekt von 20 bis 100 MHz (Frequenz des Schalls). Das reflektierte Licht hat aufgrund der Dopplerverschiebung eine Verringerung der Frequenz von circa 1-15 GHz (etwa 1-10 ppm Verдnderung).

Der Effekt spielt eine Rolle in optischen Verstдrkern, die in der Lage sind, optische Signale zu verstдrken, ohne das optische Signal vorher in ein elektrisches zu wandeln. Die Stimulierte Brillouin-Streuung (SBS) kann zur optischen Phasenkonjugation verwendet werden.

Als Raman-Streuung (auch Raman-Effekt oder Smekal-Raman-Effekt) wird die inelastische Streuung von Licht an Atomen oder Molekьlen bezeichnet. Sie ist nach Chandrasekhara Raman benannt, der den Effekt 1928 erstmals nachweisen konnte. Das emittierte Streulicht ist bei der Raman-Streuung spezifisch und besitzt eine hцhere oder niedrigere Frequenz als die des einfallenden Lichtstrahls.

Findet eine Wechselwirkung zwischen einem Molekьl oder einem Kristall und einem Photon statt, kommt es mit einer sehr geringen Wahrscheinlichkeit zu einer bleibenden Energieьbertragung zwischen dem anregenden Photon und der angeregten Materie. Dabei дndert sich die Rotations - und Schwingungsenergie des beteiligten Molekьls bzw. die Schwingungsenergie in einem Kristallgitter. Befindet sich das Molekьl nach dem Streuvorgang auf einem hцheren Energieniveau als zuvor, so ist die Energie und die Frequenz des emittierten Photons geringer als die des anregenden Photons. Dieser Vorgang wird als Stokes-Raman-Streuung bezeichnet. Befindet sich das streuende Molekьl nach dem Anregungsvorgang auf einem niedrigeren Energieniveau als zuvor, so besitzt das gestreute Photon eine hцhere Energie und eine hцhere Frequenz als die des anregenden Photons. Dies wird als Anti-Stokes-Raman-Streuung bezeichnet. Die Energiedifferenz zwischen eingestrahltem und gestreutem Photon wird als Raman-Frequenzverschiebung bezeichnet und ist charakteristisch fьr das streuende Molekьl. Ьber das Plancksche Wirkungsquantum ist die Energie eines Photons linear mit seiner Frequenz verknьpft. Liegt das streuende Molekьl in gasfцrmiger oder flьssiger Phase vor, so werden Molekьlschwingungen und Molekьldrehungen betrachtet. Handelt es sich bei der Probensubstanz um einen kristallinen Festkцrper, sind Gitterschwingungen (Phononen), Elektron-Loch-Anregungen oder Spinflip-Prozesse fьr den Raman-Effekt verantwortlich.

Cписок використаних німецькомовних джерел

Brandmьller J. Rayleigh-Streuung und Rotations-Raman-Effekt von Flьssigkeiten // Zeitschrift fьr Physik. - Berlin, 1955. - Bd.140. - S.75 - 91.